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锂离子电池(LIBs)广泛应用于便携式电子产品、电动汽车和大规模储能领域等。高倍率锂离子电池的构建对缓解充电焦虑和实现峰值调节具有重要意义。然而,目前LIBs电解液广泛使用具有良好锂盐解离能力的碳酸乙烯酯(EC),其与Li+之间强的相互作用导致界面处缓慢的去溶剂化过程,LIBs的倍率性能不佳。简单的移除EC溶剂可实现良好的界面动力学,但是仍存在体相离子传输缓慢,界面不稳定等问题。如何合理的设计无EC电解液以满足电池高倍率性能亟需进一步研究。 华中科技大学谢佳教授课题组通过在电解液中引入一种功能性共溶剂,构筑了一种可支持锂离子电池高倍率运行的电解液。首先,以常用的碳酸二甲酯(DMC)作为主溶剂,同时引入部分氟代碳酸乙烯酯(FEC)提升界面稳定性。值得注意的是,这两种溶剂与Li+的亲和力都小于EC,在去溶剂化过程中表现出更低的能垒。进一步,引入非配位的共溶剂氟苯(FB),FB不与Li+配位,但是与溶剂分子之间存在偶极-偶极相互作用,削弱了Li+-溶剂之间的配位强度;同时,FB的引入还诱导阴离子进入到溶剂化结构中,阴离子协同FB、FEC衍生的界面富含LiF,保证了Li+在SEI中快速传输和电池的稳定循环。最终,该电解液具有最低的去溶剂化和穿越SEI能垒,LIBs表现出快速的界面动力学,倍率性能得到显著提升。石墨半电池在6C条件下可逆容量达到257 mAh g-1,NCM622/石墨软包电池也表现出更优异的倍率性能。该研究为无EC电解液的设计提供了一种新思路,利用非配位的溶剂调控锂离子与溶剂之间的相互作用,构筑高倍率运行的锂离子电池电解液。
界面处锂离子传输示意图及各步骤的能垒 论文信息 Pairing Non-Solvating Cosolvent with Weakly Solvating Solvents for Facile Desolvation to Enable EC-Free and High-Rate Electrolyte for Lithium Ion Batteries Qijun Liu, Dr. Ziqi Zeng, Mingsheng Qin, Tao Yang, Hongyun Ma, Sheng Ji, Ling Huang, Prof. Shijie Cheng, Prof. Jia Xie Batteries&Supercaps DOI: 10.1002/batt.202400034
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