水系电池具有成本低、安全性高以及环境友好等优势，是有望应用于大规模储能和便携式电子的储能新体系。水凝胶具备优良的离子输运调控能力，在水系电池中有本征优势。然而，传统方法制备的水凝胶电解质往往无法确保与电极有良好的接触，在电极表面进行原位聚合可以有效提高电解质与电极界面兼容，降低界面阻抗。

近日，武汉大学杨培华研究员、赵焱教授和南洋理工大学范红金教授合作，提出一种原位电聚合方法来制备水凝胶电解质。在电池循环过程中，界面电化学反应产生自由基，从而自发诱导前驱体溶液在电极表面原位形成凝胶电解质，实现高性能水系电池构建。

电聚合过程中，单体分子直接参与电极表面的氧化还原反应，并在表面发生交联聚合，形成的水凝胶电解质与电极具有深度渗透的物理接触和良好化学结合。

分子动力学计算证实了原位聚合的聚阴离子水凝胶倾向于吸附在Zn(100)和Zn(101)晶面，使阳极主要暴露出Zn(002)晶面，便于Zn(002)的持续形核和生长，同时锌离子在Zn(002)界面较低的迁移能垒也有利于锌离子快速扩散和锌金属均匀沉积。

通过构建Zn-MnO₂全电池，验证了原位电聚合水凝胶在水系电池中具有双重功能：在阳极促进了界面的锌离子扩散，限制了枝晶生长；在阴极稳固的水凝胶界面可保证电荷高效转移，提高了电极的动力学性能和器件稳定性。