为应对全球气候变化及能源短缺，大力发展可再生能源和推进交通电气化势在必行。具备快速充电能力并能实现长期稳定工作的先进锂离子电池被广泛认为是实现“双碳”目标的关键技术支撑。尽管目前基于石墨负极的锂离子电池具有高能量密度和低成本优势，然而，石墨负极的快速充电性能受限于溶剂分子共嵌入和电极/电解液界面处电解液的寄生还原副反应，存在容量快速衰减甚至析锂及热失控等失效问题。因此，传统锂离子电池无法适应在高倍率工况下的长周期快速充电。通过功能性材料修饰石墨表面构建石墨表面均匀的锂离子导通，并促进表界面电荷传输，进而改善锂离子电池的快充性能，成为当前快充石墨负极改性的主流技术策略。然而，前期研究工作缺乏针对功能性修饰层在隔绝溶剂、阻挡电子泄露能力以及界面电化学稳定性调控机制方面的探究。因此通过表界面涂层来调节电极/电解液界面处物质/电荷的选择性传输，以构筑具有快速离子传输动力学、长期电化学稳定的石墨负极表界面，从而改善快充性能的研究仍然值得深入探索。

近日，哈工大化工与化学学院梁家岩教授、东立伟助理教授与中科院化学所辛森研究员合作，通过在天然球形石墨表面集成具有内嵌MoO₂和Mo₂N双相纳米晶的复合功能性MoON纳米涂层，获得了显著优于商业型沥青碳修饰层（PitC）的快速充电能力及长期循环寿命，即MoON@Gr负极在6C下循环4000次后可提供340.3mAh g^-1的可逆比容量，有望构建具有长使用寿命的10分钟可充电锂电池。

利用UPS和DFT理论计算揭示了复合MoON修饰层的热力学稳定性和物质/电荷选择透过性机制，即MoON具有高的电子功函数（4.66 eV）可以阻挡电子泄露并抑制快充下的电解液还原反应、高的杨氏模量（9.65 Gpa）用于抑制快充下的石墨层边缘及层间结构剥离、低的去溶剂化能垒（1.18 eV）和锂离子扩散能垒（0.91 eV）可有效阻隔溶剂分子共嵌入并允许锂离子快速传输。因此，本工作构筑了具有高离子导通、隔绝电子并排斥溶剂的高选择性电极/电解液界面，基于提出的热力学参数，进一步定义选择透过率描述符（p_in），用于定量设计石墨负极表面结构，实现了对界面物质/电荷传输的高效分离及动力学靶向调控。

此外通过液相AFM测试揭示了商业型沥青碳修饰层（PitC）对电解液的强吸附行为及其诱导的结构膨胀，是导致快速充电条件下的电极/电解液界面热力学、电化学失稳的根本原因。研究结果分析表明，高选择透过性MoON涂层调控了快速充电条件下SEI的长程动态演化过程，有效抑制了界面电解液还原分解、溶剂共嵌入，构建表面富无机SEI膜，并快速传输锂离子，显著提高快充石墨负极动力学性能及界面电化学稳定性。本工作阐明了MoON涂层对锂离子、电子及溶剂分子选择性传输作用机制，并创新地建立了快充型石墨负极表界面的定量优化理论和方法。