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近年来,铜(Cu+)基金属卤化物因其极高的光致发光量子产率和潜在的宽光谱白光发射特性,在LED应用研究领域受到了人们广泛关注。然而,与铅基金属卤化物钙钛矿不同,几乎所有由一价Cu+构成的金属卤化物目前大多结晶为Cu-X (X = Cl, Br, I)多面体的零维(0D)或1D结构,而较高维度的3D甚至2D结构仍然非常少见。高结构维度通常被认为是实现优异电荷传输的关键因素,尤其在光电器件的应用中具有重要意义。因此,开发兼具高发光效率和高结构维度的材料对于进一步提升光电器件的性能具有重要的意义。 近日,山东大学化学与化工学院前沿化学研究院刘锋研究员联合山东大学于伟泳教授以及法国雷恩第一大学Jacky Even教授报道了一种新型Cu+基金属卤化物材料--(DFPD)CuX2 (DFPD+ = 4,4-二氟哌啶),该类材料具有独特的2D层状晶体结构。
单晶X射线衍射分析证实,(DFPD)CuX2由2D连接的[CuX4]3-四面体框架和电荷平衡的DFPD+组成。密度泛函理论计算显示,由于形成2D结构,(DFPD)CuBr2的导带具有较强的分散特性和较小的电子有效质量,从而有利于电子迁移和注入。此外,(DFPD)CuX2单晶具有优异的空气稳定性,在室温、相对湿度约40%条件下存储一个月后,其发光性能仍然保持稳定,优于之前报道的0D结构(MA)2CuCl3,后者容易发生水解。 此外,(DFPD)CuBr2单晶具有明亮的暖白光发射特性,适用于单一组分的LED照明和显示应用。为了探索这些发光化合物在电驱动LED中的应用前景,该工作进一步设计了一种基于甲氧基丙醇溶液的成膜方法,成功制备了(DFPD)CuX2薄膜LED,首次实现了二维Cu基材料的电致发光应用。 该项工作不仅发现了一种新型白光LED发光材料,更证实了提升非铅金属卤化物结构维度的可行性,为进一步提升非铅金属卤化物光电应用前景提供重要参考。 论文信息 Organic-Inorganic Hybrid Cuprous-Based Metal Halides with Unique Two-Dimensional Crystal Structure for White Light-Emitting Diodes Xuan Meng, Junke Jiang, Xinyu Yang, Hongyuan Zhao, Qichao Meng, Yunfei Bai, Qiujie Wang, Jitao Song, Claudine Katan, Jacky Even, William W. Yu, Feng Liu Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202411047
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