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——背景——
电化学还原CO2制备高价值的化学品如乙烯是一种构建新的碳循环的方式,也能作为一种有效的能量转化方法储存过量的可再生的电能(风电,太阳能发电等等),也是最近比较热门的研究方向。Edward H. Sargent课题组发现CO2能在强碱性电解质中进行高效的还原(CO2还原又发Science,这一次是得到乙烯!),但是强碱性的电解质容易导致碳酸盐的形成,而使用CO替代CO2作为原料,可以避免这种情况发生。不过,使用CO作为原料时,其电还原的选择性以及效率需要进一步提高和改善。
——本文亮点——
Edward H. Sargent课题组发现,在CORR反应中,通过减少催化表面CO的覆盖度,可以提高产物中乙烯的选择性。通过使用密度泛函理论,作者发现较低的CO覆盖率可稳定与乙烯相关的中间体,而较高的CO覆盖率则有利于含氧化合物的形成。最后,作者通过调整一氧化碳浓度和反应速率,进行CO局部的利用率的控制,在> 800 mA cm-2电流密度下,实现了72%的法拉第效率。
——图文快解——
图1 电解质KOH浓度对CORR性能的影响。
图2 DFT计算不同CO覆盖度下的中间体情况。
图3 反应中使用的Cu基催化剂的表征。
图4 不同CO覆盖度下CORR的活性。
——作者简介——
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