JACS: 加氢脱硫,这个COFs不简单!

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开发金属化的共价有机框架(COFs)用做可回收催化系统用于实际应用具有重要意义。C-S键的还原裂解(即加氢脱硫(HDS))对从石油原料中除去硫杂质以生产清洁的化学燃料方面起着关键作用。


近日,俄亥俄州立大学, Psaras L. McGrier团队报道了镍掺杂的含脱氢苯并轮烯基(DBA)单元的叠氮基团连接的二维(2D)COF的合成,表征,并对其催化C-S键的还原裂解的性能进行了研究。


本文要点

要点1. 作者先将DBA[12]-CHO前体与水合肼在邻二氯苯(o-DCB),正丁醇和醋酸中反应生成DBA-COF 5。随后使用Ni(COD)2将DBA-COF 5金属化成镍掺杂的Ni-DBA-2D-COF。

要点2. 实验发现,Ni-DBA-2D-COF可以在使用二甲基乙基硅烷作还原剂的条件下催化还原裂解几种有机硫化合物的芳基C-S键,并且具有出色的可回收性和良好的收率。
要点3. 此外,DBA可以掺杂其它地球富含的金属(例如Fe,Co等),因此使用其它金属金属化的DBA-COF有望用于催化许多其它的催化转化。


W. Karl Haug, et al. A Nickel-Doped Dehydrobenzoannulene-Based Two-Dimensional Covalent Organic Framework for the Reductive Cleavage of Inert Aryl C-S Bonds. J. Am. Chem. Soc. 2020, 
DOI: 10.1021/jacs.0c01026
https://doi.org/10.1021/jacs.0c01026


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