近日,兰州大学丁勇教授与中科院大连化物所张江威博士、南方科技大学段乐乐副教授等合作在国际知名期刊Applied Catalysis B: Environmental上发表题为“Covalent immobilization of molecular complexes on metal-organic frameworks towards robust and highly efficient heterogeneous water oxidation catalysts”的文章。本文将贵金属Ru基配合物通过酰胺键锚定到金属有机框架材料(MOFs)中,不仅实现了贵金属基均相催化剂的异相化,使其易于回收,降低了生产成本,而且有利于通过多种物理表征技术探究分子催化剂在水氧化反应中的真正催化物种。在硝酸铈铵(CeIV)驱动的化学水氧化体系中,当分子催化剂通过酰胺键锚定到MOFs骨架后,其水氧化活性提升了120倍。X射线吸收谱(XAS)、X射线光电子能谱(XPS)和多个对照实验结果证明MOFs骨架上的Ru配合物部分在水氧化过程中形成了真正的催化物种[Ru-H2O]。三种复合催化剂在循环实验中的不同表现表明只有在形成[Ru-H2O]物种的过程中保证Ru配合物与MOFs之间的桥连配体不被H2O取代才能稳定地保持复合催化剂在循环实验中的催化活性。这种共价锚定方法为提高水氧化催化剂的稳定性和催化活性提供了良好的策略。图1. 将Ru配合物与MOFs结合用于CeIV驱动的水氧化反应示意图。
Covalent immobilization of molecular complexes on metal-organic frameworks towards robust and highly efficient heterogeneous water oxidation catalystshttps://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S092633732100196X?via%3Dihub
通讯作者介绍
张江威 博士。博士毕业于清华大学化学系,目前就职于大连化学物理研究所洁净能源国家实验室,担任东北地区X-射线专业委员会委员,致力于大科学装置精准结构探测与构效关系建立通用方法学,主要包括同步辐射XRD、XAS、PDF探测技术。在Chem, Angew. Chem. Int. Ed., Nat. Commun., Adv. Mater., Adv. Energy Mater., Appl. Catal. B: Environ.等期刊发表论文70余篇,出版国内首部基于olex2晶体结构解析与可视化专著1部,在精准物质结构演变探测解析领域的贡献入选大连市高层次人才,中科院青促会。 段乐乐 博士。分别在2004年和2007年获得大连理工大学学士和硕士学位,于2007年通过大连理工大学-瑞典皇家工学院专项培养项目前往瑞典皇家工学院攻读博士学位(指导教授孙立成院士),2011年博士毕业之后在该校从事博士后研究工作。2013年开始在美国布鲁克海文国家实验室资深研究员Fujita课题组从事二氧化碳还原研究工作。2015年获得瑞典皇家工学院化学系tenure-track助理教授职位。研究课题包括:(1)新型石墨双炔二维材料的设计制备以及功能化修饰;(2)石墨双炔衍生物负载的单原子以及纳米团簇催化剂的制备以及电催化性能研究;(3)过渡金属锰配合物催化二氧化碳还原的机理研究。 丁勇,教授,博士生导师,兰州大学化工学院物理化学研究所所长,甘肃省飞天学者特聘教授。2004年12月于中国科学院兰州化学物理研究所博士毕业后加盟兰州大学。2009年12月至2011年01月在美国埃默里大学化学系访学。现任Chinese Journal of Catalysis编委。至今已在Angew. Chem. Int. Ed., Energy Environ. Sci., Adv. Funct. Mater., Nano Energy, ACS Energy Lett., ACS Catal., Appl. Catal. B, Chin. J. Catal.等学术刊物上发表研究论文120余篇。研究方向:(1) 人工光合作用的化学模拟;(2) 光催化、电催化以及光电催化水分解;(3)二氧化碳光催化转化;(4)多金属氧酸盐 (杂多酸) 的合成、表征及催化性能的研究。
第一作者介绍
梁向明 博士。分别在2014年、2017年和2020年获得兰州大学学士、硕士(导师达朝山教授)和博士学位(导师丁勇教授),目前在天津理工大学鲁统部教授课题组从事博士后研究,研究重点为过渡金属配合物催化的水氧化和CO2还原研究。读博期间以第一作者身份在Applied Catalysis B: Environmental, Chemical Communications, ChemCatChem等期刊发表论文3篇,以共同第一作者身份在Chemical Communications发表论文1篇。
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