Angew. Chem. :液态金属阴极实现熔盐中CO2碳中和转化

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水溶液中二氧化碳电化学还原受到竞争性析氢反应和二氧化碳低溶解度的限制。近年来,高温熔盐因其具有高二氧化碳溶解度和宽电化学窗口,被认为是捕获、活化二氧化碳并将其转化为先进碳材料的理想介质。然而,由于转化效率和产物功能性不足,实现熔盐中二氧化碳的碳中和转化仍然具有挑战。


液态金属阴极具有高表面反应性和强去极化作用,液态金属阴极上金属氧化物(MOx)和CO2的共还原可形成具有精细结构的金属-碳(M-C)功能材料,这为实现二氧化碳的碳中和转化提供了机会。近日,武汉大学肖巍教授报道了一种通用的液态金属阴极策略用于熔盐中二氧化碳电化学还原,通过原位及非原位构筑MOx/C界面,实现了二氧化碳向先进功能材料的高效高值转化。相较于固态阴极,使用液态金属阴极降低了二氧化碳转化过程的碳排放,实现了二氧化碳的碳中和转化。



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首先确定液态金属的遴选规则。能够与熔盐自发反应形成原位MOx/C界面的金属被记为第一类金属,反之则被记为第二类金属。以第一类金属作为液态阴极时,原位MOx和CO2的共还原形成核-壳结构的M-C球(M@C)。通过预先构筑非原位MOx/C界面,M@C的制备策略可拓展到第二类金属。

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使用第一类液态Sn阴极,该方法实现二氧化碳的高效转化,并成功制备具有精细结构的Sn@C材料。得益于导电性的提升和独特的核壳结构,Sn@C表现出优异的储锂性能。该方法的通用性通过使用第一类金属Zn和第二类金属Bi得到证实。

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相较于固态阴极,使用液态金属阴极提高了二氧化碳转化效率和产物的功能性,有助于降低碳排放。生命周期评价结果表明,使用液态金属阴极固定二氧化碳过程中产生的碳排放能够被捕获的二氧化碳中和。这项工作为实现二氧化碳的碳中和转化提供了一种可行的策略。

文信息

Overall Carbon-neutral Electrochemical Reduction of CO2 in Molten Salts using a Liquid Metal Sn Cathode

Shuangxi Jing, Ren Sheng, Xinxin Liang, Dong Gu, Yuhao Peng, Juanxiu Xiao, Yijun Shen, Di Hu, Wei Xiao


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202216315




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