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钙钛矿太阳能电池中缺陷主要存在于界面及晶界处,钙钛矿吸光层与载流子传输层之间紧密的接触及良好的能级排列有利于载流子转移及器件长期稳定性。因此,通过界面修饰提高器件性能是目前比较成熟且非常有效的方法。 对于n-i-p型钙钛矿太阳能电池来说,研究工作者已通过Lewis酸/碱化合物、D−A−D型分子、聚合物等有机物及SiO2、Al2O3及Pb-O盐等无机物改善上界面性质。但是,由于埋底界面难以探测,电子传输层(ETL)表面缺陷及其与钙钛矿薄膜之间的能级不匹配,以及聚集在钙钛矿底部的缺陷对光电性能及稳定性的影响有待进一步研究。 近日,陕西师范大学的向万春教授和中国科学院化学研究所的林原研究员及方艳艳研究员借助分子桥界面策略,通过功能分子胍基乙酸(GDA)在ETL/钙钛矿界面有序排列优化埋底界面。部分官能团优先吸附到电子传输层表面,抑制空位缺陷并调节界面能级匹配;另一端参与钙钛矿中间相的形成制备高质量钙钛矿薄膜。相应钙钛矿器件的开路电压(VOC)接近1.2 V,效率(PCE)提高至24.70%。
GDA有较高的热稳定性并且难溶于钙钛矿前驱体溶液中,其中的羧基(-COO)及胍基(GA)官能团与SnO2 ETL及钙钛矿材料有强的键合作用。GDA中-COO优先与SnO2中未配位的Sn4+键合,同时调节SnO2和钙钛矿之间的界面能级排列,改善界面接触,促进载流子转移并抑制电荷复合。 此外,GDA中GA功能端基通过参与钙钛矿中间相过程延缓钙钛矿结晶速率,从而获得形貌可控、无针孔且晶粒大的高质量钙钛矿吸光层,进一步减少钙钛矿缺陷态并改善界面接触。 GDA的离子类似物,即胍乙酸盐(GAAc),也被用于修饰埋底界面。相应结果显示,GAAc改性的ETL界面能级、电荷抽取、缺陷态密度及光电性能皆逊色于GDA改性的ETL,表明分子桥设计更具优势。 最终,通过在埋底界面构建分子桥,钙钛矿器件表现出1.194 V的VOC,24.70%的PCE和良好的环境和热稳定性,为提高器件性能提供了一种新思路。 论文信息 Molecular Bridge on Buried Interface for Efficient and Stable Perovskite Solar Cells Haodan Guo, Wanchun Xiang,* Yanyan Fang,* Jingrui Li, and Yuan Lin* Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202304568
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