单原子催化剂由于具有极高的原子利用率而受到广泛关注。特别是在电化学能源领域，其为实现功能导向的、原子水平上的结构调控提供了良好的平台。基于载体效应的原子捕获技术是制备单原子催化剂的有效途径：通过强的金属-载体相互作用，离子化的金属原子可以很容易的被载体捕获。然而，在大多数情况下，原子捕获技术往往是通过高耗能的高温热驱动完成。而在实际的催化条件下，单金属位点的空间微环境会极大的改变，容易造成催化剂失活。因此，利用材料在真实催化条件下的结构动力学，特别是在活性组分的动态生成阶段，构建在热力学上具有稳定化学计量的单原子催化剂是非常必要的。

基于此，中国科学院福建物质结构研究所张健研究员与KAUST张华彬教授合作，利用预催化剂（a-MoO_x@CoSe₂）在电化学析氧反应（OER）过程中超快和深度的自重构过程，实现了MoO_x簇到高价Mo单原子的结构转变。多重原位表征技术揭露了a-MoO_x@CoSe₂预催化剂在动态结构转变过程中的驱动力以及原子结构变化。所制备的催化剂（Mo-CoOOH）具有增强的OER活性、动力学以及稳定性。

通过高分辨以及球差校正的透射电镜和电化学循环伏安（CV）等手段，揭露了a-MoO_x@CoSe₂预催化剂中MoO_x簇的存在以及CV过程中催化剂的微观结构变化。与CoOOH相比，通过CV激活所制备的Mo-CoOOH催化剂中，Co位点的氧化循环变得更容易发生，显著的增强了催化剂的OER活性。

原位拉曼光谱以及原位同步辐射X射线吸收光谱证实，a-MoO_x@CoSe₂的自重构在1.1V的低电位下开始，在极小的电压范围便可实现完全的重构过程。其重构动力学远高于MoO_x的溶解过程，是Mo-CoOOH催化剂得以成功制备的关键。密度泛函理论计算表明，单Mo原子的修饰，调控了CoOOH载体的电子再分布，优化了Co活性位点对反应中间体的结合能，从而促进了OER反应动力学。

综上所述，该策略为制备工况下稳定的、高性能单原子催化剂提供了一条有价值的途径，并为其他协同型催化剂的设计提供了思路。